中国科学技术大学教授杨上峰课题组合成了两种新型的基于过渡金属钒的内嵌金属富勒烯。结合这两种分子结构上的关联性,他们提出一种全新的内嵌金属富勒烯形成机制——自驱动单原子碳注入机制。研究成果近日发表于美国《国家科学院院刊》。
内嵌金属富勒烯因其结构的多样性在近20年间得到了飞速发展。目前报道的3种内嵌金属富勒烯形成机制都侧重于外部碳笼骨架的转变,内嵌金属团簇之间的转变机制则从未被报道过。对内嵌金属富勒烯中内嵌金属团簇形成机理的深入研究,是富勒烯领域极其重要且富有挑战性的工作。
在前期工作的基础上,杨上峰团队合成并分离出两种新型的基于过渡金属钒的内嵌金属富勒烯。他们与中国科学技术大学李群祥教授课题组、厦门大学谢素原院士团队合作,利用单晶X射线衍射技术精确表征了它们的分子结构,并对其电子结构进行了系统研究,发现这两种内嵌金属富勒烯的分子结构和电子结构存在极大的相似性。
杨上峰课题组提出,它们之间存在一种全新的内嵌金属富勒烯形成机制——自驱动单原子碳注入机制。该机制可以分为两个过程,即独碳团簇金属富勒烯对单原子碳的吸附、单原子碳注入到碳笼形成双碳团簇金属富勒烯。所内嵌的过渡金属钒上存在的单电子对于促进单原子碳吸附到碳笼上起着至关重要的作用。
不同于之前通过高压法或离子注入法实现将非金属原子(如氮)嵌入到中性富勒烯碳笼的报道,通过单原子碳注入机制可以实现将非金属原子原位嵌入到带负电的碳笼中。由于内嵌钒原子的存在,该过程可以认为是自驱动的,相比于以往的合成方法大大降低了反应能耗。
研究结果对于深入理解内嵌金属富勒烯的形成机理以及合成新结构内嵌金属富勒烯具有重要意义。(见习记者王敏)
关键词: 研究提出内嵌金属富勒烯形成新机制 对理解形成机理以及合成新结构有重要意义 自驱动单原子碳注入机制 富勒烯领域极其重要且富有挑战性的工作
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